Transferts de contaminants hydrophobes du sédiment au biote : construction de modèles dans une perspective de gestion | Transfer of hydrophobic contaminants from sediment to biota: construction of models in a management perspective

English. The French action plan on polychlorobiphenyls (PCBs) was adopted in 2008. An important element of the plan is to produce information leading to an improved understanding of the fate and transport of these contaminants. The first step, addressed by this study, is to better understand the relation between PCB contamination of sediment and that of biota. The objectives of the study presented in this report were (i) to develop a bioaccumulation model that relates PCB concentrations in sediment to those in fish, (ii) in order to predict a safe PCB concentration in sediment, i.e., that corresponds a PCB concentration in fish tissue that is less than the current regulatory maximum for fish consumption (8 pgTEQ.g-1 wet weight), and (iii) to describe spatial and temporal trends in PCBs in Rhône River sediment and fish. Spatial and temporal trends in PCBs in Rhône sediment were investigated by collection and analysis of sediment cores from five locations along the Rhône (La Morte, Crépieux, Grand Large, Table Ronde, and île du Beurre) and from one location on a tributary (the Gier River). Dates of deposition of sediments in the cores were determined on the basis of the date of site construction or connection to the Rhône, occurrence of radionuclides, and changes in grain-size distribution corresponding to major flood events. Eighteen PCB congeners were analyzed at 1-cm intervals in one core from each site. Additionally, 16 samples of surface sediments were collected in the Grand Large, a fluvial lake of 144 ha, in order to map PCB contamination of surficial lake sediments. The data collected for this first part of the study show that PCB concentrations increase in a downstream direction, with significant releases to the river both upstream and downstream of Lyon and its suburbs. Although concentrations at all sites decrease toward the top of the core (corresponding to recently deposited sediments), this tendency is more pronounced upstream of Lyon, whereas downstream of Lyon the Gier River continues to contribute substantially to the PCB contamination of Rhône sediments. The role of floods, and, more generally, hydro-sedimentary dynamics are reflected in changes in grain-size distribution and PCB congener patterns throughout the system, and upstream of Lyon sediment flushing events also affect PCB congener patterns. Three fish species (the common bream Abramis brama, the barbel Barbus barbus, and the chub Squalius cephalus) and their invertebrate prey (chironomid larvae, freshwater shrimp, ephemera, and bivalve mollusks corbicula and pisidium) were collected at three of the sediment-sampling locations (La Morte, Grand Large, and Ile du Beurre). All samples were analyzed for isotopes of carbon (13C) and nitrogen (15N) and seven to 18 PCB congeners. Biometric characteristics (size, weight and age) were recorded, and fish stomach contents were analyzed. All available variables were used to develop (i) a log-linear model relating PCB contamination of fish tissue to that of sediment, and (ii) a generalized linear model that estimates the probability that the PCB contamination threshold for fish consumption is exceeded for a given concentration of PCBs in sediment. For both models, three significant variables were identified by backward stepwise regression: fish size, the proportion of fish diet composed of detrital carbon, and the maximum PCB concentration in sediment to wish the fish were exposed over their lifetime. Using these three variables, the log-linear model was able to explain 78% of the total contamination variability (all species from all locations combined), and the generalized linear model, which determines the probability that the consumption concentration threshold is exceeded, was able to explain 70% of the variability. These results confirm the importance of the relation between PCB contamination of sediments and that of fish. physiology-based food-web model was developed for the PCB congener #153 using the experimental data obtained during this study, historical records of water temperature, and literature data on fish physiology and invertebrate contamination kinetics. The model, discretized by fish age classes, predicts large seasonal variations in the contamination of individuals, although this result could not be confirmed experimentally. Comparison of predicted and observed concentrations demonstrates that the model is fairly robust, with only one false negative out of 114 cases. The rate of false positives (overestimation of contamination level) was higher, and occurred principally for chubs. This likely is because fish diet in the model is fixed regardless of fish age, and because chubs are opportunistic feeders. A sensitivity analysis indicated that none of the model parameters affected the rate of false negatives. The parameters that most affected the model fit were those describing the trophic exposure route (assimilation efficiency, feeding preferences, PCB concentration in prey, and PCB concentration in sediment) and the excretion rate. The two modeling approaches were used to determine the PCB concentration in sediment below which PCBs in fish tissue are likely to be at a concentration that does not exceed the regulatory maximum for consumption. On the basis of the log-linear model, 90% of the fish in the study database would have a PCB concentration less than that of the regulatory maximum if the PCB concentration in the sediment were less than 5.9 ng.g-1 (dry weight). If the food-web model was constrained so that no fish would exceed this maximum, the resulting benchmark concentration for sediment varied between 2.6 and 14 ng.g-1 (dry weight), depending on fish species and location, a result that is consistent with that of the log-linear model. On the basis of what was learnt regarding temporal trends in PCB concentrations in sediment, PCB concentrations in fish at La Morte likely have decreased almost continuously since the 1970s. In contrast, PCB concentrations in fish at Grand Large probably increased until 1997-98 and now are decreasing. However, the date at which all the fish in the Grand Large would contain PCBs at a concentration below the regulatory threshold for fish consumption cannot be predicted with the statistical model. At Ile du Beurre, PCB contamination of fish likely decreased during 1995-2009 relative to previous decades, but the large variations in sediment PCB concentrations, which are affected by the flow regime and contributions from the Gier River, hamper any prediction of trends in fish contamination in this area.

French. Le plan national d'actions sur les polychlorobiphényles (PCB), adopté en février 2008, inclut un axe de renforcement des connaissances, dont la première action, dans laquelle s'insère cette étude, concerne la compréhension des relations entre la contamination des sédiments et celle des poissons. Il s'agit (i) d'améliorer la compréhension de ces relations en les décrivant par un modèle cinétique de bioaccumulation, qui permette entre autres (ii) de déterminer un niveau seuil de PCB dans les sédiments au-dessus duquel les poissons ne seraient pas conformes au seuil réglementaire de 8 pg TEQ.g-1 de poids frais, et enfin (iii) de déterminer les tendances temporelles et spatiales de la contamination des poissons et des sédiments par les PCB. L'évaluation des tendances de la contamination des sédiments repose sur l'étude de carottes de sédiments collectées sur cinq sites du Rhône (lône de la Morte, Crépieux, Grand Large, Table Ronde et lône de l'ile du Beurre) et un affluent, le Gier, datées à l'aide principalement de marqueurs radioactifs. 18 congénères de PCB ont été analysés sur des tranches de l'ordre du cm. En complément, la contamination de la couche superficielle des sédiments du plan d'eau du Grand Large a été cartographiée de manière extensive (16 points sur 144 ha). Les données recueillies dans cette première partie de l'étude montrent un gradient de contamination de l'amont vers l'aval, avec des apports significatifs à l'amont et à l'aval de l'agglomération lyonnaise. Elles soulignent également une tendance nette à la diminution des concentrations dans le temps, tendance plus marquée à l'amont de l'agglomération lyonnaise qu'à l'aval, où le Gier notamment contribue à la contamination du Rhône avec des concentrations encore élevées. L'interprétation des caractéristiques granulométriques et de la distribution des congénères soulignent également le rôle des crues et plus généralement la dynamique hydro-sédimentaire du Rhône, et pour la partie amont le rôle des chasses sédimentaires, dans la redistribution de la contamination dans le système. Sur trois des cinq sites précités, la Morte, Grand Large et ile du Beurre, trois espèces de poisson, la brème commune (Abramis brama), le barbeau (Barbus barbus) et le chevaine (Squalius cephalus) ont été capturés, ainsi que les invertébrés constituant la base de leur alimentation, à savoir larves de chironomes, gammares, éphémères, et mollusques bivalves (corbicules et pisidium). L'ensemble de ces échantillons a fait l'objet d'analyses d'isotopes froids du carbone (13C) et de l'azote (15N), ainsi que de PCB, 7 à 18 congénères selon le type d'échantillon. Les caractéristiques biométriques des poissons (taille, masse, âge) ont également été relevées, et les contenus stomacaux de chaque individu analysés. Un modèle de régression log-linéaire visant à expliquer la contamination de la chair des poissons, et un modèle linéaire généralisé, visant à estimer la probabilité de dépasser le seuil sanitaire ont été développés en utilisant toutes les variables explicatives disponibles. Par régression pas à pas descendante, seules les variables significatives ont été conservées : le meilleur modèle log-linéaire, qui explique 78 % de la variabilité totale de la contamination, toutes espèces confondues sur l'ensemble des sites, est obtenu avec seulement trois variables : la taille des poissons, la proportion de carbone d'origine détritique dans leur alimentation, et la concentration maximale dans le sédiment à laquelle ils ont été exposés durant leur vie. Le modèle linéaire généralisé estimant la probabilité de dépasser le seuil explique quant à lui 70% de la variabilité avec les trois mêmes variables. Ces résultats confirment le rôle prédominant du compartiment sédimentaire dans le processus de contamination des poissons. Un modèle de bioaccumulation à base physiologique a également été développé pour le congénère PCB#153 à partir des données expérimentales recueillies dans cette étude, de données historiques sur la température de l'eau du Rhône, et d'informations collectées dans la littérature sur la physiologie des poissons ou la cinétique d'accumulation des PCB par les invertébrés. Ce modèle a été discrétisé par classes d'âge de poisson, et prédit de fortes variations saisonnières du niveau de contamination de chaque individu, qu'il a été impossible de vérifier expérimentalement. Les concentrations prédites par le modèle comparées aux niveaux observés dans les poissons montrent qu'il est assez robuste, avec un seul faux négatif sur 114 cas. La proportion de faux positifs est cependant plus élevée, essentiellement à cause du chevaine, pour lequel le modèle surestime globalement les niveaux de contamination. Cela pourrait être dû au fait que dans la modélisation le régime alimentaire de chaque espèce est fixe quel que soit l'âge de l'individu, alors que le chevaine est particulièrement opportuniste. L'analyse de sensibilité montre qu'aucun paramètre de ce modèle n'influence la proportion de faux négatifs, et que les paramètres influant le plus la qualité d'ajustement sont ceux décrivant la voie trophique (efficacité d'assimilation, préférences alimentaires vis à vis de certaines proies, concentrations dans les proies, concentrations dans le sédiment), ainsi que le taux d'excrétion. Ces deux approches de modélisation ont été utilisées pour déterminer des concentrations dans le sédiment au-dessous desquelles les poissons seraient conformes au seul réglementaire de consommation. Avec le modèle statistique (log-linéaire) 90% des poissons de notre jeu de données seraient conformes si la somme des concentrations des PCB indicateurs dans le sédiment était inférieure à 5.9 ng.g-1 (poids sec). En contraignant le modèle à base physiologique de façon à ce que les poissons ne dépassent jamais le seuil réglementaire, les concentrations seuil obtenues varient entre 2.6 et 14 ng.g-1 (poids sec) selon l'espèce et le site, ce qui paraît assez convergent avec l'approche statistique. On peut enfin estimer que le niveau de contamination a baissé de manière continue dans les poissons du site de la Morte au cours des périodes 1970-84, 1985-99 et 1995-2009. Il a probablement augmenté dans les poissons du Grand Large jusqu'à 1997-98, et serait actuellement en diminution, sans qu'il soit possible avec le modèle statistique de prédire à quel moment les poissons seront tous conformes au seuil réglementaire. Il a diminué dans la période la plus récente à l'île du Beurre par rapport aux périodes précédentes, mais les fluctuations des concentrations dans les sédiments, influencées par l'hydrologie sur ce site et les apports du Gier, ne permettent pas de prédire une tendance à moyen terme pour les poissons de ce secteur.