Air pollution by particulate matter and ammonia at suburban and rural sites in the North China Plain

The thesis presented here was conducted at the Institute of Landscape and Plant Ecology at the University of Hohenheim within the scope of the first Sino-German International Research Training Group (IRTG) ?Modeling Material Flows and Production Systems for Sustainable Resource Use in Intensified Crop Production in the North China Plain?. The project is jointly performed by the University of Hohenheim and the China Agricultural University (CAU) Beijing and financed by the German Research Foundation and the Chinese Ministry of Education. The present study was performed in the framework of subproject 1.3 of the IRTG which had the major aim to study air pollution and atmospheric nitrogen deposition in the North China Plain (NCP). For that purpose data on concentrations of atmospheric pollutants were required in order to assess the level of exposure to pollution of both population and environment in the NCP. This study represents the initial work in the NCP in 2005 and 2006 in order to monitor air pollution and dry nitrogen deposition and its effects. Within this work experiments were conducted to monitor concentrations of PM2.5, PM10, TSP, NOx and NH3 in the NCP. Ammonia monitoring and biomonitoring were synchronised in order to study the potential effects of nitrogen deposition on Molinia caerulea. Since there was no air monitoring network existing in the NCP at the onset of this study, one major part of the work consisted of setting up and testing of European measuring devices under the special conditions in the NCP. The measurements have been therefore the starting point of field observations in the NCP and especially the PM monitoring operated at the agricultural study site Dongbeiwang (DBW) was a key element of the field campaign in order to study pollutant concentrations in the NCP but also the influences of the nearby megacity Beijing. Sampling with the High Volume Sampler Digitel DHA 80 proved to be suitable for the conditions in the NCP. The levels of daily PM10 measured in this study exceeded European (50 µg m-3) and Chinese (150 µg m-3) thresholds by far. Also the EU standard for the number of tolerated daily exceedances (35 times per year) was not met in the Beijing area. Results of PM10 measurements at DBW showed 126 exceedances of the daily mean European threshold in only 128 days in 2005 and 43 exceedances in 44 days in 2006. The maximum daily mean of 412 µg m-3 also reflects the high PM10 peak concentrations in the study region. Results of daily PM2.5 measurements at DBW in 2005 and in 2006 showed exceedances of the U. S. daily average air quality standard of 35 µg m-3 for 99 % of the data (mean value in 2005: 222 µg m-3 and in 2006: 123 µg m-3). High daily PM2.5 peak concentrations were observed especially during the winter. Overall, only under extreme meteorological conditions such as heavy rainfalls PM levels of less than 50 µg m-3 were detected at DBW. Diurnal and hourly variations of PM levels were demonstrated. Glass fibre filters proved to be suitable for the collection of high PM loads whereas quartz fibre filters are much more suitable for the laboratory analysis of N species. Determination of particulate ammonium and nitrate on glass fibre filters of spring season was tested and showed averaged concentrations of 2.4 and 13.1 µg m-3 (TSP) and 8.0 and 11.6 µg m-3 (PM10), respectively. The mass spectrometric measurements were challenging due to the filter material and δ15N/14N ratios were found to be very heterogeneous ranging from -3.0 ? to 44.3 ?, referring to both filter types. The simple and low-cost passive sampling method used (Radiellos®) also proved to be an appropriate tool for evaluating ammonia exposure in the NCP. The seasonal ammonia levels were in the range from 9 to 43 µg m-3 at DBW, Wuqiao and Quzhou, which indicates intensive agricultural activity in the whole NCP. No relationship was found between atmospheric ammonia levels and plant growth parameters of Molinia caerulea and thus, growth of these test plants was not related to gaseous dry deposition of ammonia. The NOx measurements in NCP did not yield reliable data within given time. Overall, multiple sources are assumed to interplay at the study site namely, local dust (such as harvest), traffic, biomass burning, coal combustion, secondary aerosol and industrial emissions from Beijing area. Long-range transported air pollutants such as pollutants from Hebei and Shandong province or deserts as well as the weather pattern greatly influence the atmospheric pollution at DBW and NCP in general.

Die vorliegende Forschungsarbeit wurde im Rahmen des ersten deutsch-chinesischen internationalen Graduiertenkollegs (IRTG) ?Modeling Material Flows and Production Systems for Sustainable Resource Use in Intensified Crop Production in the North China Plain? am Institut für Landschafts- und Pflanzenökologie der Universität Hohenheim angefertigt. Das Graduiertenkolleg ist ein Gemeinschaftsprojekt der Universität Hohenheim und der Chinesischen Agraruniversität Peking (CAU), welches von der Deutschen Forschungsgemeinschaft und dem Chinesischen Bildungsministerium finanziert wird. Die vorliegende Studie fand im Rahmen des Teilprojekts 1.3 statt, welches als übergeordnetes Ziel die Untersuchung von Luftverschmutzung und atmosphärischer Stickstoffdeposition in der Nordchinesischen Tiefebene (NCP) hat. Um Wirkungen von Luftschadstoffen auf die Bevölkerung und Umwelt analysieren und beurteilen zu können, sind Messungen von Luftschadstoffkonzentrationen vor Ort notwendig. Die Erhebung und Analyse relevanter Kennwerte im Bereich der trockenen Deposition in der NCP bildet den Kern dieser Arbeit. Im Rahmen dieser Forschungsarbeit wurden in den Jahren 2005 und 2006 hierzu erstmalig Daten in der Nordchinesischen Tiefebene erhoben. Im Speziellen wurden Experimente zur Untersuchung von PM 2.5, PM10, TSP, NOx und NH3 durchgeführt. Ammoniakmessungen in der Umgebungsluft und Biomonitoringexperimente fanden parallel statt, um die potentiellen Auswirkungen von Stickstoffdepositionen auf Molinia caerulea zu untersuchen. Da es in der NCP zu Beginn dieser Studie keine Luftmessstation gab, bestand ein Hauptteil der Arbeit darin, europäische Messgeräte unter den besonderen Bedingungen im Forschungsgebiet einzurichten und zu testen. Die Untersuchungen stellen daher den Beginn der Messkampagne in der NCP dar. Insbesondere Staubmessungen auf dem landwirtschaftlichen Untersuchungsstandort Dongbeiwang (DBW) waren ein Schlüsselelement der Messkampagne, um Luftschadstoffkonzentrationen in der NCP zu untersuchen sowie Einflüsse der Metropolregion Peking zu erfassen. Die Probenahme mit dem Staubsammler Digitel DHA 80 erwies sich als geeignet für die Bedingungen in der NCP. Die in dieser Studie gemessenen täglichen Feinstaubwerte PM10 überstiegen die europäischen (50 µg m-3) und chinesischen (150 µg m-3) Grenzwerte um ein Vielfaches. Die in der EU jährlich zulässigen 35 Überschreitungen des Tagesgrenzwertes wurden in der Region Beijing nicht eingehalten. Im Jahr 2005 überschritten die in DBW an 128 Tagen gemessenen PM10 Werte 126 mal den EU Grenzwert. Im Jahr 2006 gab es 43 Überschreitungen an 44 Messtagen. Der maximal gemessene Tageswert von 412 µg m-3 reflektiert die allgemein hohen PM10 Konzentrationen im Untersuchungsgebiet. Täglich gemessene PM2.5 Konzentrationen in DBW zeigten in den Jahren 2005 und 2006 Überschreitungen des U.S. Grenzwertes von 35 µg m-3 für 99 % der Daten (Mittelwert für das Jahr 2005: 222 µg m-3 und für das Jahr 2006: 123 µg m-3). Besonders hohe PM2.5 Tageswerte wurden vor allem in den Wintermonaten beobachtet. Insgesamt wurden nur unter extremen meteorologischen Bedingungen in DBW, wie z.B. schweren Regenfällen, Feinstaubwerte unter 50 µg m-3 gemessen. In dieser Studie werden ebenfalls Tagesverläufe und stündliche Abweichungen der Staubmessungen gezeigt. Für die Messung hoher Feinstaubkonzentrationen erwiesen sich Glasfaserfilter als geeignet, während Quartzfaserfilter weitaus besser für die Laboranalyse von Stickstoffspezies geeignet sind. Die Bestimmung von staubgebundenem Ammonium und Nitrat auf Glasfaserfiltern wurde getestet und zeigte durchschnittliche Konzentrationen für TSP und PM10 von jeweils 2.4 und 13.1 µg m-3 beziehungsweise 8.0 und 11.6 µg m-3. Die massenspektrometrischen Messungen waren aufgrund des Filtermaterials eine Herausforderung. Die gemessenen δ15N/14N-Werte erwiesen sich als sehr heterogen und lagen - bezogen auf die benutzten Filtertypen ? in einem Bereich von -3.0 bis 44.3 ?. Die in den Untersuchungen verwendeten einfachen und kostengünstigen Passivsammler (Radiellos®) erwiesen sich ebenfalls als ein geeignetes Instrument zur Messung von Ammoniak in der Umgebungsluft der NCP. Die Ammoniakkonzentrationen in DBW, Wuqiao und Quzhou schwankten jahreszeitlich im Bereich von 9 bis 43 µg m-3 und weisen auf eine intensive Landbewirtschaftung in der NCP hin. Allerdings konnte kein Zusammenhang zwischen den gemessenen Ammoniakkonzentrationen und der angenommenen trockenen gasförmigen Ammoniakdeposition und den Pflanzenwachstumsparametern des verwendeten Bioindikators Molinia caerulea festgestellt werden. Die NOx Messungen in der NCP ergaben keine verlässlichen Daten innerhalb der vorgegebenen Zeit. Insgesamt wird von einer Wechselwirkung zahlreicher Faktoren hinsichtlich der Luftverschmutzung im Untersuchungsgebiet ausgegangen. Insbesondere lokale Staubquellen (z.B. Ernte), Verkehr, Verbrennung von Biomasse und fossiler Brennstoffe, sekundäre Aerosolpartikel sowie Industrieemissionen der Metropolregion Peking werden diskutiert. Ferner haben Luftschadstoffe, die aus den Provinzen Hebei und Shandong und aus den chinesischen Wüsten über weite Strecken transportiert werden, neben den meteorologischen Faktoren großen Einfluss auf die atmosphärische Verschmutzung in DBW und der Nordchinesischen Tiefebene insgesamt.