Elektronen-Nichtgleichgewichtsdynamik in selbstorganisierten Quantenpunkten: Elektron-Elektron und Elektron-Photon Streuprozesse

Alemán. Quanteninformationstechnologien [Kimble08] erfordern ununterscheidbare Photonen mit langen Kohärenzlängen von einem einzigen Quantenemitter [Müller14,Da Lio22]. Vielversprechende Kandidaten für diese Anwendung sind selbstorganisierte Quantenpunkte (QD) [Petroff01], die in eine Diodenstruktur eingebettet sind. Die schwache Tunnelkopplung der in dieser Arbeit verwendeten InAs-Quantenpunkte an ein Elektronenreservoir erlaubt die zeitliche Auflösung der Dynamik einzelner Elektronen [Beckel14,Kurzmann19]. Diese Nichtgleichgewichtsdynamik der Elektronen, der Auger-Meitner-Effekt und der interne Photoeffekt werden mit zeitaufgelöster resonanter Fluoreszenz (RF) beobachtet. Für das sogenannte Spin-Photon-Interface [Gao12,Javadi18] ist der gezielte Zugang zum Spinzustand des Elektrons, zum Beispiel durch die resonante Anregung zwischen dem einfach-besetzten Grundzustand und dem Trionzustand, von großer Bedeutung. Die Auger-Rekombination [Kurzmann16a], der interne Photoeffekt [Lochner21b] und der Elektroneneinfang durch Photoanregung [Kurzmann16c] sind Streuprozesse, die die Photonenkohärenzlänge reduzieren. In dieser Arbeit wird daher der Einfluss von elektrischen und magnetischen Feldern sowie der Energie der eingestrahlten Photonen auf die Raten der verschiedenen Streuprozesse diskutiert. Der Auger-Meitner-Effekt in Quantenpunkten [Kurzmann16a] ist ein nicht-strahlender Elektron-Elektron Streuprozess, bei dem die Übergangsenergie eines Elektron-Loch-Paares auf ein zweites Elektron übertragen wird. Dieses verlässt den Quantenpunkt und streut in einen energetisch deutlich höheren Zustand im Leitungsband. Im äußeren Magnetfeld ist die Spinentartung der Trionübergänge aufgehoben, sodass durch eine resonante zeitaufgelöste Zwei-Farben Anregung beider Trionresonanzen die Auger-Rate als Funktion der Magnetfeldstärke direkt bestimmt werden kann. Unerwünschte Streuprozesse wie die Spin-Flip-Raman-Streuung werden durch diese verbesserte Methode gefiltert, sodass die Steigung der gemessenen exponentiell abfallenden Transienten direkt die Elektronenemissionsrate angibt. Wie bereits von Mannel et al. [Mannel23] beobachtet und hier mit mehr Datenpunkten und einer verbesserten direkten Bestimmung der Rate gezeigt wurde, nimmt die besetzungsunabhängige Auger-Rate mit steigender Magnetfeldstärke um etwa eine Größenordnung ab. Durch die präzise Einstellung des elektrischen Feldes und die Anpassung der Frequenz aufgrund des Stark-Effekts, konnte in dieser Arbeit die Tunneldynamik des Elektrons [Luyken99] und die Verbindung zur Intensität des Trionübergangs mit hoher Auflösung untersucht werden. Das Verhältnis von Auger-Rate zur Tunnelrate bestimmt maßgeblich die Linienbreite und die Intensität der Trionresonanz. Zusätzlich zu den Messungen der Trionresonanz durch die Frequenzverstimmung hat eine Simulation der zeitaufgelösten Linienbreiten gezeigt, dass bereits nach etwa 0.2ms die Trionresonanz deutlich verbreitert ist. Der interne Photoeffekt in selbstorganisierten Quantenpunkten [Lochner21b], bei dem das Elektron durch Elektron-Photon Streuung in energetisch höhere Zustände gestreut wird, ist dem Auger-Meitner-Effekt sehr ähnlich. Beide Effekte begrenzen die Spinkohärenz des Elektrons und unterdrücken den strahlenden Trionübergang, wobei die Zeit bis zur erneuten Anregung von der Tunneldynamik des Elektrons aus dem Elektronenreservoir in den Quantenpunkt abhängt. Um herauszufinden, welchen Einfluss die Energie des absorbierten Photons auf die Rate hat, mit der das Elektron den Quantenpunkt verlässt, wurde die interne Photoemissions-Spektroskopie (iPES) entwickelt. Diese erlaubt die hochaufgelöste Bestimmung der Photoemissionsrate als Funktion der eingestrahlten Laserfrequenz. In dieser Arbeit wurden einige interessante Ergebnisse diskutiert, wie zum Beispiel die phononenassistierte Anregung der Trionresonanz, die über den nicht-strahlenden Auger-Meitner-Effekt beobachtet werden konnte.

Inglés. Quantum information technologies [Kimble08] require indistinguishable photons with long coherence time from a single quantum emitter [Müller14,Da Lio22]. Promising candidates for this application are self-assembled quantum dots (QD) [Petroff01] embedded in a diode structure. The weak tunnel coupling of the InAs quantum dots to an electron reservoir allows time-resolved dynamics of single electron tunneling [Beckel14,Kurzmann19]. These non-equilibrium dynamics of the electrons, the Auger-Meitner effect and the internal photoeffect are observed with time-resolved resonance fluorescence (RF). For the so-called spin-photon interface [Gao12, Javadi18], the targeted access to the spin state of the electron, for example by resonant excitation between the singly occupied ground state and the trion state, is of great importance. The Auger recombination [Kurzmann16a], internal photoeffect [Lochner21b] and electron capture by photoexcitation [Kurzmann16c] are scattering processes that reduce the photon coherence time. Therefore, this work discusses the influence of electric and magnetic fields as well as the energy of the irradiated photons on the rates of the various scattering processes. The Auger-Meitner effect in quantum dots [Kurzmann16a] is a non-radiative electron-electron scattering process in which the transition energy of an electron-hole pair is transferred to a second electron. This electron leaves the quantum dot and scatters to a much higher energy state in the conduction band. In the external magnetic field, the spin degeneracy of the trion states is canceled, so that the Auger rate can be directly determined as a function of the magnetic field strength by resonant time-resolved two-color excitation of both trion resonances. Unwanted scattering processes such as spin-flip Raman scattering are filtered out by this improved method, so that the slope of the measured exponentially decreasing transients directly indicates the electron emission rate. As already described by Mannel et al. [Mannel23] and shown here with more data points and an improved direct determination of the rate, the occupation-independent Auger rate decreases by about one order of magnitude with increasing magnetic field strength. By precisely tuning the electric field and controlling the frequency through the quantum-confined Stark effect, the tunneling dynamics of the electron [Luyken99] and the relationship to the intensity of the trion transition were studied with high resolution in this work. The ratio of the Auger rate to the tunneling rate significantly determines the linewidth and the intensity of the trion resonance. In addition to the measurements of the trion resonance by frequency detuning, a simulation of the time-resolved linewidths has shown that the trion resonance is already significantly broadened after about 0.2 ms. The internal photoeffect in self-assembled quantum dots [Lochner21b], where the electron is scattered to energetically higher states by electron-photon scattering, is very similar to the Auger-Meitner effect. Both effects limit the spin coherence of the electron and suppress the radiative trion transition, with the re-excitation depending on the tunneling dynamics of the single electron from the electron reservoir into the quantum dot. Internal photoemission spectroscopy (iPES) was developed to determine the influence of the energy of the absorbed photon on the electron emission rate from the quantum dot. This allows the high-resolution determination of the photoemission rate as a function of the irradiated laser frequency. In this work interesting results were discussed, such as the phonon-assisted excitation of the trion resonance, which was observed via the non-radiative Auger-Meitner effect.