Captura de CO2 mediante líquidos iónicos a base de imidazol y flúor: Un análisis de superficies de múltiples mínimos y el papel de las interacciones intermoleculares

El CO2 es soluble en líquidos iónicos (ILs), los cuales son ambientalmente amigables, muy estables y pueden ser aplicables a escala industrial, el presente estudio teórico se centró en la evaluación de 12 ILs para la captura de hasta 5 moléculas de CO2. Los 12 ILs están basados en imidazol y flúor ([C8H4F13mim]+[BF4]-, [C8H4F13mim]+[TFO]-, [Dmim]+[BF4]-, [Dmim]+[TFO]-, [Hmim]+[FAP]-, [Dbim]+[FAP]-, [Hmim]+[Methide]-, [Dbim]+[Methide]-, [Hmim]+[(PFOc)SO3]-, [Omim]+[(PFOc)SO3]-, [Hmim]+[(PFBu)SO3]-y [Omim]+[(PFBu)SO3. Se usó un algoritmo de búsqueda estocástica (Snippetkick) para generar la estructura de los clústeres nCO2-IL, con n = 1 a 5, seguido por la optimización de los clústeres moleculares utilizando el nivel M06-2X-D3/cc-pVTZ incluyendo corrección por dispersión de Grimme (D3) y el efecto solvente (SMD). Se exploró la naturaleza de las interacciones entre los 12 ILs y los CO2. Se determinó que las moléculas de CO2 tienden a ubicarse entre el anión y el catión, con preferencia por los aniones. La adición de átomos de flúor aumenta la afinidad por CO2. Se encontró que la formación de los clústeres es exotérmica y no espontánea, volviéndose más exotérmica con la adición de CO2y este proceso se desfavorece con el aumento de la temperatura. Las interacciones débiles de tipo van der Waals son las que estabilizan los clústeres, predominando aquellas con flúor. La fuerza y abundancia de las interacciones varían según el tipo de anión y catión, así como las sustituciones en los cationes. En general, los clústeres nCO2[Dbim]+[FAP]- presentan la mejor afinidad para la captura de CO2. Este estudio proporciona información crucial para el diseño de líquidos iónicos efectivos en la captura de CO2.

CO2 is soluble in ionic liquids (ILs), which are environmentally friendly, very stable, and applicable on an industrial scale. The present theoretical study focused on the evaluation of 12 ILs for the capture of up to 5 CO2 molecules. The 12 ILs are based on imidazole and fluorine, [C8H4F13mim]+[BF4]−, [C8H4F13mim]+[TFO]−, [Dmim]+[BF4]−, [Dmim]+[TFO]−, [Hmim]+[FAP]−, [Dbim]+[FAP]−, [Hmim]+[methide]−, [Dbim]+[methide]−, [Hmim]+[(PFOc)SO3]−, [Omim]+[(PFOc)SO3]−, [Hmim]+[(PFBu)SO3]−, and [Omim]+[(PFBu)SO3]−. A stochastic dynamic search algorithm (Kick) was used to generate the structure of the nCO2-IL clusters, with n = 1 to 5. The molecular clusters were then optimized using the M06-2X-D3/cc-pVTZ level, including correction for Grimme dispersion (D3). The nature of the interactions between the 12 ILs and CO2 was under investigation. It was found that CO2 molecules tended to be located between anions and cations, with a preference for anions. The addition of fluorine atoms increased the affinity for CO2. Cluster formation was found to be exothermic and non-spontaneous. It became more exothermic with the addition of CO2 and less favourable with increasing temperature. Weak van der Waals interactions stabilise the clusters, mainly those with fluorine. Depending on the nature of the anion and cation and the substitutions on the cations, the strength and frequency of the interactions vary. In general, nCO2[Dbim]+[FAP]− clusters show the best affinity for CO2 capture. This study provides important information for designing effective ionic liquids for capturing CO2.